W lutym 2006 r. Ban ogłosił swoją kandydaturę, aby zastąpić Kofiego Annana na stanowisku Sekretarza Generalnego ONZ pod koniec 2006 roku. Był pierwszym południowokoreańczykiem, który kandydował na stanowisko Sekretarza Generalnego. Otrzymał najwięcej głosów w każdym z czterech sondaży przeprowadzonych przez Radę Bezpieczeństwa ONZ 24 lipca 2006 r., 14 września 2006 r., 28 września 2006 r. i 2 października 2006 r.
25 września 2006 r., gdy odbywały się te sondaże, Ban wygłosił przemówienie w Asia Society w Nowym Jorku na temat swojej kandydatury i poglądów na główne problemy stojące przed ONZ. Następnego dnia udzielił wywiadu dla Asia Society's AsiaSource, w którym ponownie dużo mówił o nadchodzących wyzwaniach stojących przed ONZ. Wcześniej w tym roku przemawiał przed Radą Stosunków Zagranicznych w Nowym Jorku.
W nieformalnym plebiscycie, który odbył się 2 października 2006 r., Ban otrzymał czternaście głosów "za" i jeden "przeciw" od piętnastu członków Rady Bezpieczeństwa; delegacja japońska była jedynym narodem, który nie był w pełni zgodny. Co ważniejsze, Ban jako jedyny uniknął weta, podczas gdy każdy z pięciu pozostałych kandydatów otrzymał co najmniej jeden głos na "nie" od pięciu stałych członków Rady - Chińskiej Republiki Ludowej, Francji, Rosji, Wielkiej Brytanii i Stanów Zjednoczonych. Po głosowaniu Shashi Tharoor, który zajął drugie miejsce, wycofał swoją kandydaturę, a stały przedstawiciel Chin przy ONZ powiedział dziennikarzom, że "z dzisiejszego sondażu wynika jasno, że minister Ban Ki-moon jest kandydatem, którego Rada Bezpieczeństwa zarekomenduje Zgromadzeniu Ogólnemu."
W dniu 9 października 2006 r. Rada Bezpieczeństwa formalnie wybrała Bana na swojego kandydata. W dniu 13 października 2006 r. Zgromadzenie Ogólne składające się z 192 członków przyjęło przez aklamację rezolucję mianującą Bana na stanowisko Sekretarza Generalnego.
W 2009 r. Ban Ki-moon w swoim artykule op-end, odnosząc się do globalnegoocieplenia, stwierdził:
"Wszyscy zgadzają się, że zmiany klimatyczne stanowią egzystencjalne zagrożenie dla ludzkości"
21 czerwca 2011 r. jednogłośnie wybrano go na drugą kadencję na stanowisku Sekretarza Generalnego ONZ.