Vaughan Williams chciał być dobrym kompozytorem, więc wyjechał za granicę, by studiować u słynnych kompozytorów, takich jak Max Bruch w Berlinie czy Maurice Ravel w Paryżu. Wiedział jednak, że nie może po prostu naśladować tych kompozytorów, więc studiował również angielską pieśń ludową. Przyjaźnił się z kompozytorem Gustavem Holstem. Obaj panowie zawsze pokazywali sobie nawzajem muzykę, którą pisali, aby mogli sobie pomagać i wzajemnie się krytykować.
W 1910 roku napisał utwór, który stał się jednym z jego najbardziej znanych dzieł: Fantazję na temat Thomasa Tallisa. Utwór przeznaczony jest na orkiestrę smyczkową i podzielony na dwie części. Wykorzystuje temat słynnego XVI-wiecznego kompozytora Tallisa. Napisał on również melodie do hymnów dla English Hymnal. Jedną z jego najpopularniejszych melodii hymnicznych jest ta o nazwie Sine Nomine śpiewana do słów "For all the saints". Innym pięknym utworem jest The Lark Ascending. Jest to krótki utwór na skrzypce solo i orkiestrę. Skrzypce brzmią jak śpiewający na niebie skowronek. W 1934 roku napisał krótki utwór na flet, harfę i orkiestrę smyczkową zatytułowany Fantasia on Greensleeves, który oparty jest na słynnej angielskiej melodii renesansowej Greensleeves.