Broom był znany przede wszystkim z badań nad gadami ssakopodobnymi. Po odkryciu przez Raymonda Darta dziecka z Taung, niemowlęcia australopiteka, zainteresowanie Brooma paleoantropologią wzrosło. Kariera Brooma wydawała się skończona, a on sam pogrążał się w biedzie, kiedy Dart napisał do Jana Smutsa o zaistniałej sytuacji. Smuts wywarł nacisk na rząd RPA i udało mu się załatwić posadę dla Brooma. W 1934 roku dołączył on do personelu Muzeum Transwalu w Pretorii jako asystent paleontologii.
W kolejnych latach wraz z Johnem T. Robinsonem dokonał serii spektakularnych znalezisk, w tym fragmentów sześciu hominidów w Sterkfontein, które nazwali Plesianthropus transvaalensis, ale które później sklasyfikowano jako dorosłego Australopithecus africanus, a także kolejnych odkryć na stanowiskach w Kromdraai i Swartkrans.
W 1937 r. Broom dokonał swego najsłynniejszego odkrycia Paranthropus robustus. Odkrycia te pomogły wesprzeć twierdzenia Darta o istnieniu gatunku Taung.
Dalsza część kariery Brooma poświęcona była eksploracji tych miejsc i interpretacji wielu odkrytych tam szczątków wczesnych hominidów. Za swój tomik The South Africa fossil ape-men, the Australopithecinae, w którym zaproponował podrodzinę Australopithecinae, Broom otrzymał w 1946 r. Medal Daniela Giraud Elliota od Narodowej Akademii Nauk. Pisał do samego końca. Na krótko przed śmiercią skończył monografię australopiteki i powiedział do swojego siostrzeńca:
"Teraz to już koniec... i ja też".