Goolagong zdobyła siedem tytułów wielkoszlemowych w swojej karierze. Wystąpiła w osiemnastu finałach Wielkiego Szlema; wszystkie z wyjątkiem jednego z nich miały miejsce w latach 70. W latach 1971-1977 dotarła do finału prawie każdej imprezy wielkoszlemowej, w której brała udział.
Po raz pierwszy wzięła udział w Wimbledonie w 1970 roku. Swój pierwszy tytuł wielkoszlemowy zdobyła w 1971 roku, pokonując Helen Gourlay i wygrywając French Open. Miesiąc później pokonała Margaret Court i zdobyła mistrzostwo Wimbledonu. W następnym roku przegrała w finale Wimbledonu z Billie Jean King. W 1973 roku ponownie przegrała z King w półfinale, a w 1975 roku po raz trzeci w finale. W 1976 roku przegrała z Chris Evert w finale. Po raz drugi wygrała Wimbledon w 1980 roku, a w finale ponownie zmierzyła się z Evert. Goolagong urodziła córkę w 1977 roku. Została pierwszą i jedyną matką, która wygrała od czasu Dorothei Douglass-Chambers 66 lat wcześniej.
Goolagong dotarła do czterech finałów U.S. Open: w 1973, 1974, 1975 i 1976 roku. Przegrała je wszystkie: z Court, King, a następnie dwukrotnie z Evert. Jest jedyną kobietą w U.S. Open, która przegrała cztery finały jeden po drugim. W Australian Open Goolagong przeszła siedem finałów, każdy po kolei. Wygrała cztery razy z rzędu. Po wygraniu swojego pierwszego French Open w 1971 roku, Goolagong przestała brać udział w turnieju po 1973 roku. Powróciła w 1983 roku i był to jej ostatni turniej singlowy w ramach Gland Slam. Przegrała z Evert.
| Turnieje singlowe Wielkiego Szlema | | Turniej | '67 | '68 | '69 | '70 | '71 | '72 | '73 | '74 | '75 | '76 | '77 | '78 | '79 | '80 | '81 | '82 | '83 | Wskaźnik zwycięstwa | | Australian Open | 3R | 3R | 2R | QF | F | F | F | W | W | W | a | W | | | 2R | QF | 2R | | 4 / 14 | | French Open | | | | | W | F | SF | | | | | | | | | | 3R | 1 / 4 | | Wimbledon | | | | 2R | W | F | SF | QF | F | F | | SF | SF | W | | 2R | | 2 / 11 | | US Open | | | | | | 3R | F | F | F | F | | | QF | | | | | 0 / 6 | | Wskaźnik zwycięstwa | 0 / 1 | 0 / 1 | 0 / 1 | 0 / 2 | 2 / 3 | 0 / 4 | 0 / 4 | 1 / 3 | 1 / 3 | 1 / 3 | 1 / 1 | 0 / 1 | 0 / 2 | 1 / 2 | 0 / 1 | 0 / 2 | 0 / 1 | 7 / 35 | | Ranking na koniec roku | - – | - – | - – | - – | - – | - – | - – | - – | 5 | 2 | - – | 3 | 4 | 5 | - – | 17 | 37 | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | Legenda | | W | Wygraj | | F | Finał | | SF | Półfinał | | QF | Ćwierćfinał | | 3R | Trzecia runda | | 2R | Druga runda | | Nie brał udziału | |
Goolagong zdobyła sześć tytułów mistrzowskich w deblu kobiet. Pięć z nich zdobyła podczas Australian Open (w latach 1971, 1974, 1975, 1976 i 1977), a jeden podczas Wimbledonu (1974). Zdobyła również tytuł w deblu mieszanym podczas French Open w 1972 roku.
Goolagong był numerem jeden na świecie przez dwa tygodnie w 1976 roku. Jednak nie zostało to wtedy zgłoszone, ponieważ do obliczenia rankingu użyto niekompletnych danych. Zostało to odkryte w grudniu 2007 roku, 31 lat później. Była 16 kobietą, która zajęła pierwsze miejsce.